Wellenlängenauswahl und Feature-Engineering für NIR-Spektralmodelle

Warum überhaupt Wellenlängen auswählen

Ein Nahinfrarotspektrum wird bei Hunderten gleichmäßig verteilter Wellenlängen aufgenommen, während die Zahl der für die Kalibrierung verfügbaren Referenzproben in der Lebensmittel- und Futtermittelindustrie und in der Prozessindustrie meist weit kleiner ist. Zou Xiaobo et al. stellen in ihrer Übersichtsarbeit fest, dass diese große Zahl spektraler Variablen die Vorhersage einer abhängigen Variablen häufig unzuverlässig macht und dass erheblicher Aufwand in Verfahren geflossen ist, die die informationstragenden Variablen identifizieren oder jene eliminieren, die überwiegend Rauschen enthalten [1]. Die Partial-Least-Squares-Regression (PLS) kommt mit vielen korrelierten Variablen zurecht, doch Bereiche, in denen Rauschen oder fremde Absorber dominieren, gehen dennoch in das Modell ein. Ihr Entfernen kann die Vorhersagefähigkeit verbessern und macht leichter sichtbar, auf welche Teile des Spektrums sich das Modell stützt; der Auswahlschritt eröffnet jedoch auch neue Wege zur Überanpassung, weshalb Andersen und Bro den Schwerpunkt ihres Tutorials darauf legen, wie man Variablenauswahl in der Praxis einsetzt und die häufigsten Fallstricke vermeidet [2].

Intervallverfahren: iPLS

Die Intervall-PLS (iPLS), eingeführt von Nørgaard et al., teilt das Spektrum in Intervalle auf, erstellt für jedes ein lokales PLS-Modell und vergleicht die lokalen Modelle in einer grafischen Darstellung mit dem Vollspektrumsmodell [3]. An einem NIR-Datensatz von 60 Bierproben, korreliert mit der Stammwürzekonzentration, verringerte das beste iPLS-Modell den Vorhersagefehler des Vollspektrumsmodells um den Faktor vier, und die Autoren betonten, dass die grafische Ausgabe half, das chemische System hinter dem Modell zu interpretieren [3]. Da iPLS zusammenhängende Wellenlängenblöcke statt isolierter Punkte beibehält, folgt der ausgewählte Bereich der Form der Absorptionsbanden; in derselben Studie deckten die gewählten Intervalle die Variablen ab, die durch schrittweise Vorwärtsauswahl und durch zwei weitere Auswahlverfahren gefunden wurden [3].

Such- und Rangfolgeverfahren

Mehrere weitere Verfahrensfamilien sind gebräuchlich; die Übersichtsarbeiten von Zou Xiaobo et al. sowie von Andersen und Bro beschreiben sie ausführlicher [1][2].

• Genetische Algorithmen (GA-PLS): Kandidaten-Teilmengen von Wellenlängen werden als Binärzeichenketten kodiert und durch Selektion, Kreuzung und Mutation weiterentwickelt, wobei ein kreuzvalidierter PLS-Fehler als Fitnesskriterium dient. Leardi zeigte, dass die mit GA-PLS ausgewählten Variablen nach geeigneten Anpassungen häufig klar abgegrenzte Spektralbereiche statt einzelner, über das Spektrum verstreuter Variablen bilden und Modelle mit besserer Vorhersagefähigkeit als das Vollspektrum liefern [4].
• Eliminierung nicht informativer Variablen (UVE): Centner et al. fügen den Daten künstliche Rauschvariablen hinzu und eliminieren jede experimentelle Variable, die nach den PLS-Regressionskoeffizienten nicht wichtiger ist als die Rauschvariablen [5].
• Competitive Adaptive Reweighted Sampling (CARS): Li et al. ordnen Wellenlängen nach dem Absolutbetrag ihrer PLS-Regressionskoeffizienten über wiederholte Monte-Carlo-Unterstichproben, verkleinern die Variablenmenge schrittweise und behalten die Teilmenge mit dem geringsten Kreuzvalidierungsfehler [6].
• Variable Importance in Projection (VIP): eine Kennzahl, die den Beitrag jeder Variablen zu einem PLS-Modell zusammenfasst. Chong und Jun verglichen PLS mit VIP in Simulationen mit korrelierten Prädiktoren mit dem Lasso und der schrittweisen Regression und erörterten, wie der VIP-Schwellenwert gewählt werden sollte [7].
• Jackknife-Signifikanztest: Westad und Martens prüfen die Signifikanz jedes Regressionskoeffizienten anhand der Teilmodelle der Kreuzvalidierung und behalten nur signifikante Variablen; an NIR-Spektren von Bier schnitt das Verfahren ebenso gut wie oder besser als die anderen getesteten Auswahlverfahren ab und war robust gegenüber dem Kreuzvalidierungsschema [8].

Das Risiko der Überauswahl

Jedes Auswahlverfahren sucht unter einer sehr großen Zahl möglicher Teilmengen, und je mehr Teilmengen verglichen werden, desto wahrscheinlicher passt eine davon zufällig zu den Kalibrierdaten. Jouan-Rimbaud et al. prüften dies, indem sie NIR-Daten Zufallsvariablen hinzufügten, und stellten fest, dass ein genetischer Algorithmus trotz sorgfältigen Validierungsverfahrens dennoch irrelevante Variablen auswählen konnte; die Anwendung einer Vorwärtsauswahl auf die GA-Teilmengen verringerte den Effekt [9]. Die praktische Konsequenz ist, dass der zur Variablenauswahl verwendete Fehler keine ehrliche Schätzung der künftigen Leistung ist. Fernández Pierna et al. verwendeten daher den mittleren quadratischen Vorhersagefehler an einem unabhängigen Testdatensatz als Kriterium ihres Rückwärtsauswahlverfahrens und berichteten, dass die ausgewählten Modelle die Vorhersageleistung der Vollspektrums-PLS mit weniger Variablen verbesserten oder zumindest hielten [10]. Aus dieser Literatur ergeben sich drei Vorsichtsmaßnahmen [2][9][10]:

• Einen Testdatensatz außerhalb der Auswahlschleife halten. Proben, mit denen Wellenlängen oder Intervalle ausgewählt werden, dürfen nicht zugleich zur Beurteilung des endgültigen Modells dienen.
• Mit dem Vollspektrumsmodell vergleichen. Eine Auswahl lohnt sich nur, wenn sie die Vorhersage an unabhängigen Proben verbessert oder mit einem einfacheren und besser interpretierbaren Modell gleichzieht.
• Die Chemie prüfen. Ausgewählte Bereiche, die sich keinen Absorptionsbanden des Analyten oder der Matrix zuordnen lassen, verdienen Misstrauen, besonders wenn der Kalibrierdatensatz klein ist.

Wie USTECH bei der Wellenlängenauswahl vorgeht

In der Software-Suite caliX werden die Werkzeuge für PLS-Regression, spektrale Vorbehandlung und Modellvalidierung genutzt, um einen eingeschränkten Wellenlängenbereich mit dem Vollspektrumsmodell an Proben zu vergleichen, die nicht für die Auswahl verwendet wurden, wie es die oben genannte Literatur empfiehlt [2][10]. Ob ein eingeschränkter Bereich für ein bestimmtes Produkt und einen bestimmten Analysator gerechtfertigt ist, entscheiden die Validierungsergebnisse und nicht das Auswahlverfahren allein; ermittelt wird dies in einer Machbarkeitsstudie mit Ihren eigenen Proben und Referenzanalysen, im Einklang mit ISO 12099 [11].